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         发布日期:2024-11-12 09:24    点击次数:65

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多相催化剂凭借在环境保护、经济、节能、细密的可回收性等鸿沟的强大上风,在工业分娩和细密化学合成等鸿沟获得了正常的应用。关联词,制备可抓续、高活性、可回收的多相催化剂仍然是对可抓续化学工业的一个挑战。金属NPs是一种进犯的多相催化剂,在很多响应中皆阐述出很高的活性,但它们很容易蛊惑。纤维素材料具有储存丰富、环境友好、生物相容性好、本钱低等优点。比年来,纤维素水凝胶的三维多孔结构越来越受东说念主们的暖热,成了活性金属NPs的优良载体,不仅使金属NPs散布细密,而且为不同的响应提供了细密环境。比年来,东说念主们发现,摈弃纤维素水凝胶中金属NPs的尺寸不错调遣其催化活性和聘请性。关联词,金属NPs/纤维素水凝胶催化剂修饰名义亲水性或疏水性以晋升催化活性或聘请性尚未见报说念。

近日,贵州大学材料与冶金学院谢海波课题组报说念了一种通过调遣金属 NPs/纤维素水凝胶复合材料的名义亲疏水性来晋升催化活性和聘请性的门径。率先,行使纤维素溶液在1,1,3,3-四甲基(TMG)/DMSO/CO2溶剂体系中的稀薄熔解特质;按照表1调遣丁二酸酐(SA)和2-十二烯-1-基琥珀酸酐(DSA)的摩尔比,遴选"一锅煮"法制备具有不同亲疏水性的纤维素悬浮TMG基质子性离子液体水凝胶(CPILH-X)。(图1)随后,通过浸渍和规复的门径将钯纳米粒子告成地加载到CPILH-X的骨架中,获得了一系列的具有不同润湿性的Pd@CPILH-X催化剂NPs。(图2)

表1 CPIL-X 和 CPILH-X 的单体摩尔比

entry

DSA/SA

PMDA(g)

DSA(g)

SA(g)

CPIL-1

0:1

-

-

0.2807

CPIL-3

0.5:0.5

-

0.1403

0.3893

CPIL-5

1:0

-

0.7786

-

CPILH-1偷拍自拍 亚洲色图

1:0

1.835

-

0.842 g

CPILH-2

0.3:0.7

1.835

0.6657

0.5894 g

CPILH-3

0.5:0.5

1.835

1.109

0.4210 g

CPILH-4

0.7:0.3

1.835

1.553

0.2526 g

CPILH-5

1:0

1.835

2.219

-

The molar ratio to anhydroglucose (AGU) unit of cellulose: PMDA: (DSA + SA) =1:1:1.

图1纤维素吊挂离子液体水凝胶(CPHIL-X)制备

图2 纤维素吊挂离子液体水凝胶/纳米钯(Pd@CPHIL-X)制备

通过表征测试,阐发了纤维素与 SA 和 DSA 之间酰化响应的告成(图3);况兼跟着长链DSA的摩尔比加多,所制备的样品的战斗角急剧加多(图4)。通过不雅察使用Pd@CPILH-X进行催化加氢的收尾(图5)(图6)发现,与亲水性的Pd@CPILH-1比较,疏水性Pd@CPILH-5在与疏水性响应物的氢化响应中知晓出高得多的催化收尾和可回收性,标明原位引入PILs和长脂肪链大概使所制备的催化剂具有细密的通晓性和疏水性,这为行使可再生纤维素资源和绿色化学响应制备具有疏水/亲水调遣的环保催化材料提供了进犯的认识。

图3 (a)CPILH-X和(b)Pd@CPILH-x的红外弧线

图4 (a) CPILH-X 和 (b) Pd@CPILH-X的战斗角

图5 (a)苯乙烯在Pd@CPILH-X上的催化加氢和(b)肉桂醛在Pd@CPILH-X上的催化加氢

图6 (a)使用Pd@CPH-1和Pd@CPH-5贯串5次苯乙烯催化加氢活性.

回收执行后的(b)Pd@CPILH1和(c)Pd@CPILH-5的TEM图像。

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该职责以“Hydrophilic-hydrophobic regulation of cellulose suspending ionic liquids hydrogel/palladium nanocomposite catalyst for hydrogenation”为题发表在高分子鸿沟巨擘杂志《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》。著作通信作家为谢海波教育、张丽华副教育,袁继理特聘教育,第一作家为贵州大学材料与冶金学院2021级本科生李虹润,其他本科生曲重娴、田邱灵参与了该项接洽。该形势获得国度当然基金会、贵州省科学技巧厅、贵州省基础接洽设想、贵州省国际东说念主才立异创业工程、贵州大学当然科学专项基金的守旧。

原文地址:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.3c03168

图文:李虹润

一审:谢海波

二审:赵飞

三审:刘剑



 
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